【研究背景】

        塑料废料已成为21世纪最严峻的环境挑战之一，全球年消费量达数亿吨，预计到2050年将增至近9亿吨。传统处理方式如填埋和焚烧带来土壤污染、温室气体排放等问题，机械回收则因聚合物降解而难以多次循环。与此同时，石墨烯作为具有优异电学、力学和热学性能的二维材料，其规模化应用受限于高成本和生产复杂性。闪蒸焦耳热技术近年来被证实可将多种碳源（包括塑料废料）快速转化为涡轮层石墨烯，为塑料升级回收提供了全新路径，然而前驱体压缩状态对这一转化过程的调控机制尚不明确，成为制约产物质量优化的关键科学问题。

        【文章概述】

        2026年02月23日，美国亚利桑那州立大学Ma Chao团队在期刊Polymer上发表了题为“Flash Joule heating for converting plastic waste to graphene: Effects of precursor compression on yield and quality”的研究论文。本研究系统探究了前驱体压缩扭矩对闪蒸焦耳热转化聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料废料制备石墨烯的产率和质量影响规律。研究团队将PET废料与10 wt%炭黑混合，在0.7至7.1 N·m五个扭矩水平下压缩后施加交流电闪蒸处理约8秒，通过产率计算和180组拉曼光谱的统计分析揭示压缩调控机制。核心发现表明，1.5 N·m中等压缩扭矩获得最高产率（31.7 wt%），而1.5-2.9 N·m范围在降低面内缺陷、促进涡轮层堆叠和减少石墨烯层数方面表现最优，为塑料废料高值化利用提供了关键工艺参数。

        【图文导读】

        图1 原始炭黑粉末的SEM形貌表征：扫描电镜图像显示，商业炭黑粉末呈现微米级团簇结构，尺寸范围为1-5 μm，与供应商规格一致。这些团簇由纳米级初级颗粒聚集形成，这种多级结构有助于在PET基体中构建导电网络，为闪蒸过程提供必要的电导率。炭黑作为导电添加剂，其微观形貌直接影响前驱体的电接触状态和焦耳热效应分布。

        图2 闪蒸焦耳热实验装置示意图：装置由石英管（内径8 mm）、石墨内电极、铜螺栓外电极、台钳压缩系统、真空干燥器和交流电源组成。台钳配合扭矩扳手可精确控制前驱体压缩程度，真空系统去除空气和水分，排气口安全排出闪蒸过程中产生的挥发性气体。这一设计实现了压缩扭矩、电接触状态和气体释放通道的可控调节。

        图3 前驱体制备过程：(a) 经粉碎和筛分（10目和18目筛）后的PET塑料废料，粒径控制在1-2 mm范围，该尺寸已被证实可优化闪蒸效果和产物产率；(b) 0.9 g PET与0.1 g炭黑混合后的均质黑色粉末，10 wt%炭黑添加量在保证足够电导率的同时维持了可稳定闪蒸的电阻范围。

        图4 拉曼光谱采样策略：(a) 分层采样结构示意图，包含5个压缩组、每组3个独立样品、每样品4个均匀分布位置、每位置3个不同亮度点，共计180个拉曼光谱；(b) 样品表面光学图像显示4个均匀分布的测量位置；(c) 选定区域的显微图像展示三个代表点：明亮区（红色）、中等亮度区（蓝色）和暗区（绿色）。这一系统性采样策略有效捕捉了闪蒸石墨烯的本征异质性，为统计分析提供可靠基础。

        图5 压缩扭矩对闪蒸石墨烯产率的影响：产率定义为闪蒸后回收固体质量与前驱体理论碳含量质量之比。1.5 N·m扭矩下平均产率达31.7 wt%，显著高于其他条件。低扭矩（0.7-1.0 N·m）因电接触不良导致电流密度不足，高扭矩（≥2.9 N·m）则因过度压缩限制挥发性气体逸出，阻碍完全碳化。这一火山型曲线揭示了电导率与气体释放之间的平衡机制。

        图6 压缩扭矩对PET/炭黑混合物电阻的影响：随着压缩扭矩从0.7 N·m增至7.1 N·m，前驱体电阻呈现单调下降趋势。低扭矩区（0.7-1.5 N·m）电阻下降最为显著，对应颗粒间接触改善和导电网络形成；高扭矩区（2.9-7.1 N·m）电阻变化趋缓，表明颗粒堆积已接近极限密度。电阻变化趋势与产率曲线对比表明，最佳闪蒸效果需要在足够电导率和适当孔隙率之间取得平衡。

        图7 面内缺陷拉曼表征：(a) ID/G强度比和(b) AD/G面积比箱线图显示，1.5和2.9 N·m组具有最低中位值，表明面内缺陷最少；(c) G峰半高宽和(d) D峰半高宽进一步证实这两组具有更尖锐的峰形和更窄的分布区间。G峰对应sp²碳的E2g振动模式，其展宽反映掺杂、应变和缺陷等多种扰动；D峰是缺陷激活的呼吸振动模式，其半高宽减小表明缺陷类型更单一。2.9 N·m组最窄的分布区间说明该条件不仅降低缺陷密度，还提高了结构均匀性。

        图8 涡轮层堆叠特性评估：(a) 典型涡轮层闪蒸石墨烯样品的拉曼光谱，显示M峰（~1750 cm⁻¹）缺失，TS₁（~1880 cm⁻¹）和TS₂（~2030 cm⁻¹）峰出现，这是层间旋转无序的特征指纹；(b) 涡轮层石墨烯样品百分比随压缩扭矩变化，2.9 N·m组最高（~61%），1.5 N·m组次之（~47%），表明中等压缩促进层间旋转无序；(c) 2D峰半高宽箱线图显示1.5和2.9 N·m组最低中位值（~56和55 cm⁻¹）和最窄分布，反映更弱的层间耦合和更一致的扭转角分布。

        图9 石墨烯层数评估：(a) I₂D/G强度比和(b) A₂D/G面积比箱线图显示，所有样品比值均低于单层和双层石墨烯阈值（I₂D/G <1，A₂D/G ~0.8-1.1），确认为多层石墨烯。基于I₂D/G中位值，2.9 N·m组数值最高（0.42），表明该条件下层数最少。值得注意的是，1.0 N·m组的A₂D/G比值偏高但伴随宽2D峰展宽，说明面积比可能因结构无序而高估层数减少，强度比在本研究中更具可靠性。

        【结论】

        总之，本研究通过系统调控前驱体压缩扭矩（0.7-7.1 N·m），揭示了闪蒸焦耳热转化PET塑料废料为石墨烯的优化策略：中等压缩（1.5-2.9 N·m）实现了电导率与气体释放通道的动态平衡，既保证足够电流密度驱动焦耳热升温至~3000 K，又避免过度压缩阻碍挥发性产物逸出，从而使产率达到31.7 wt%峰值；结构分析表明该压缩区间通过促进均匀热场分布和碳原子重排，显著降低面内缺陷密度（ID/G低至0.26-0.29）、增强层间旋转无序（涡轮层比例达47-61%）并减少石墨烯层数（I₂D/G达0.42），这种涡轮层堆叠结构因层间耦合减弱而兼具多层材料的可加工性与单层石墨烯的优异电学性能；所得闪蒸石墨烯作为聚合物复合材料的功能填料已获广泛验证，未来可探索连续化生产装置中压缩参数的实时反馈控制，并深入研究涡轮层转角分布与宏观性能的构效关系。

        【论文信息】

        Soheil Layazali, Hongji Zhang, Taylor G. Theobald, Chao Sui, Varunkumar Thippanna, Arunachalam Ramanathan, Kenan Song, Chao Ma. Flash Joule heating for converting plastic waste to graphene: Effects of precursor compression on yield and quality. Polymer, Volume 350, 2026, 129786, ISSN 0032-3861.