石墨烯具有完美的二维结构，因此具有超高的平面热导率 。其独特的二维形貌和高纵横比使其成为制备具有多层纳米结构的导热复合材料的理想导热填料，从而促进准确、快速的平面传热 。目前，人们已做出许多努力来提高石墨烯基导热复合材料的导热率 。通常，将高含量的石墨烯填料添加到聚合物中，然后通过表面改性（例如氟化，氧化或添加表面改性剂）增强导热填料与聚合物基质之间的界面相互作用，以改善分散性并防止石墨烯团聚。然而，这些方法往往会损害石墨烯的晶格完整性，导致其固有热导率降低更有效的方法是提高复合材料中二维导热填料的面内取向，构建面内取向的热网络，从而实现声子的快速传输。目前，人们已经探索了各种方法将石墨烯-聚合物混合溶液制备成具有层状面内取向结构的固体导热复合材料，包括真空辅助过滤、蒸发诱导自组装、逐层组装和溶胶-凝胶-薄膜转化法。然而，值得注意的是，溶剂去除步骤是上述溶液组装技术中的关键操作。在干燥过程中，溶剂蒸发产生毛细力，导致具有柔性的大尺寸石墨烯纳米片向内收缩，最终形成皱纹并在复合材料内部引入气泡。起皱的石墨烯纳米片会降低复合材料的密度，增加空气界面并增加声子散射，从而降低复合材料的热导率。
先前的复合材料组装方法很少在干燥过程中提供可控的约束，因此很难实现复合材料中二维石墨烯纳米片填料的皱纹去除，从而限制了其热导率的进一步提高。在本研究中，我们将溶胶-凝胶薄膜转化法与平面拉伸约束组装法相结合。首先制备坚固的 GNS/ANF 复合水凝胶，然后对复合水凝胶进行平面拉伸，并保持约束状态直至干燥完成。该过程消除了石墨烯纳米片中的皱纹，并迫使它们沿平面排列，从而有利于水平面上的快速声子传输。与具有石墨烯纳米片皱纹的复合膜相比， 消除石墨烯纳米片褶皱后，复合薄膜的热导率和拉伸强度得到显著提高。具体而言，热导率从 81 提高到 146 W m -1 K -1 ，拉伸强度从99提高到207 MPa，其性能也优于之前各种带有纳米片褶皱的导热复合材料。
热导率的显著提高可以归因于以下因素：（i）在平面拉伸过程中，机械张力不仅抵消了毛细力的收缩作用，而且还使柔性大尺寸石墨烯纳米片沿平面方向铺展、展平。这一过程消除了石墨烯纳米片的褶皱，以及褶皱引入的气泡，使GNS/ANF复合膜的结构更加致密。GNS的定向有序堆叠有利于声子沿平面的快速传输。（ii）存在较强的π - π约束干燥的GNS/ANF复合薄膜由于具有如此高的导热系数和优异的力学性能，在柔性LED芯片、智能手机等大功率电子器件的散热方面表现出优异的散热性能，在电子、5G技术等领域有着广阔的应用前景。我们相信通过平面拉伸策略消除纳米片上的皱纹为其他复合材料提高热导率提供了一条可行的途径。
图1：通过平面拉伸策略制备消除纳米片皱纹的 GNS/ANF 薄膜
图2：复合薄膜的皱纹调节和热导率增强
图3：通过平面拉伸消除GNS皱纹提高GNS/ANF薄膜导热性的原理
图4：消除 GNS 皱纹的 GNS/ANF 复合膜的热管理演示
本文主要参考以下文献：
Guang Xiao, Hao Li, Zhizhou Yu, Haoting Niu & Yagang Yao. Highly Thermoconductive, Strong Graphene-Based Composite Films by Eliminating Nanosheets Wrinkles
[J] Nano-Micro Lett. (2024) 16:17
信息来源：碳点世界
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