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钟文武教授 Angew:反向活性位点提高了类石墨烯硒化钴的HER活性
出处:科学材料站  录入日期:2021-04-08  点击数:173

  文章信息:
  反向活性位点提高了石墨烯状硒化钴的固有析氢活性
  第一作者:Shijie Shen, Zhiping Lin
  通讯作者:钟文武*
  单位:台州学院
  随着人类工业的快速发展,传统的化石燃料正面临资源短缺和环境污染的问题。通过电催化技术分解水来获取氢能是解决上述问题的有效途径之一。对于电催化析氢反应,优化活性位点的吸氢吉布斯自由能(ΔGH)是提高电催化析氢反应(HER)过电位的关键。一般而言,活性位点的ΔGH越接近零,HER性能越好。过渡金属基电催化剂的活性位点可以是阳离子位点,也可以是阴离子位点。通过元素掺杂可以进一步优化活性位点的ΔGH。但是这种优化大多是基于原始的活性位点,而很少有关于活性位点反转的报道。
  近日,台州学院钟文武教授Angewandte Chemie International Edition (影响因子:12.959)上发表题为“Reversed active sites boost the intrinsic activity of graphene‐like cobalt selenide for hydrogen evolution”的研究工作。
  该工作将硫掺杂到石墨烯状的Co0.85Se中,发现活性位点被反转(从阳离子钴位点到阴离子硫位点),这有助于增强电催化HER性能。最佳的Co0.85Se的超电势为108mV (10mA/cm2),塔菲尔斜率为59 mv/cm2,超过了其他报道的Co0.85Se基电催化剂。
  掺杂的硫位比钴位具有更高的活性,氢吸附吉布斯自由能(δGH)接近于零(0.067 eV),这降低了制氢的反应势垒。这项工作为优化其他相关过渡金属硫属元素化物的内在HER活性提供了灵感。

 

  本文要点:
  要点一:密度泛函计算(DFT)结果显示,原始Co0.85Se的活性中心是阳离子Co位点(ΔGH=0.431 eV),而阴离子S在掺杂后成为高活性位点(ΔGH=0.067 eV),这极大地促进了反应势垒的降低。
  要点二:由类石墨烯状纳米结构形成的纳米颗粒暴露出更多的活性位点,这有利于其电催化性能的提高。
  文章链接:
  Reversed active sites boost the intrinsic activity of graphene‐like cobalt selenide for hydrogen evolution
  通讯作者介绍

  钟文武 教授。研究方向为催化材料、磁性材料。在Angewandte,Advanced Materials,Advanced Energy Materials,ACS Energy Letters等高水平期刊上发表60多篇论文。主持国家级科研项目3项,获授权发明专利14项。
  课题组介绍:
  课题组主要研究方向:电催化、超级电容器。课题组目前有6位在职老师,课题组近3年主持国家基金5项,在Angewandte,Advanced Materials,Advanced Energy Materials,ACS Energy Letters等高水平期刊上发表多篇论文。

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